Quentin Tarantino ha desempeñado dos roles clave en la producción actual Érase una vez en Hollywood, con Rafal Zawierucha (El pacto) para retratar a Roman Polanski, el esposo de Sharon Tate, de Margot Robbie, y Damon Herriman (Justificado) interpretado como Charles Manson, el famoso líder de la familia Manson.
Además de esos dos castings, también se ha revelado que Rumer Willis (Imperio), Dreama Walker (Chica chismosa), Margaret Qualley (Los restos), Costa Ronin (Los americanos), Victoria Pedretti (La persecución de Hill House), Madisen Beaty (El maestro), Danny Strong (Miles de millones) y Sydney Sweeney (El cuento de la criada) se han unido a la película.
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También aparece en el enorme elenco de Érase una vez en Hollywood son Leonardo DiCaprio (Django desencadenado), Brad Pitt (Bastardos sin gloria), Margot Robbie (Yo, tonya), Burt Reynolds (Boogie Nights), Timothy Olyphant (Dieta Santa Clarita), Al Pacino (El Padrino), Damien Lewis (Miles de millones), Tim Roth (Reservoir Dogs), Dakota Fanning (Ocean’s 8), Luke Perry (Riverdale), Emile Hirsch (La autopsia de Jane Doe), James Marsden (Westworld), Clifton Collins Jr. (Westworld), Julia Butters (Ama de casa americana), Keith Jefferson (el odioso ocho), Nicholas Hammond (El sonido de la musica), Scoot McNairy (Detener y prender fuego), Michael Madsen (Reservoir Dogs), Spencer Garrett (Los magos), Martin Kove (Cobra Kai), James Remar (Django desencadenado), Brenda Vaccaro (Una vez no es suficiente), Nichole Galicia (Django desencadenado), Mike Moh (Inhumanos), Craig Stark (el odioso ocho), Marco Rodríguez (Inhumanos), Ramon Franco (Tour of Duty), Raúl Cardona (Donde nace el cielo), Lena Dunham (Muchachas), Maya Hawke (Cosas extrañas), Austin Butler (Las crónicas de Shannara) y Lorenza Izzo (TOC Toc)
